유기-무기 하이브리드 페로브스카이트 반도체는 우수한 광전자 특성으로 인해 많은 주목을 받고 있으며, 태양 전지, 광전기화학 전지, 레이저 및 발광 다이오드(주도의)에 널리 사용되고 있습니다. 그중에서도 페로브스카이트 기반 주도의(특히 CH₃뉴햄프셔₃PbBr₃를 사용하는 주도의)는 지난 10년간 매우 유망한 연구 분야로 떠올랐습니다. 그러나 트랩 상태(특히 계면에서의 트랩 상태)는 페로브스카이트 LED의 성능과 안정성을 심각하게 저해합니다. 밴드갭 내의 이러한 에너지 국소화 상태는 전하 운반체를 포획하고 방출하여 전하 이동도를 감소시키고 비방사성 재결합을 증가시켜 소자 효율을 저하시킵니다. 페로브스카이트 LED의 트랩 상태는 주로 결정립 경계, 고유 결함 및 계면 상호작용에서 발생합니다. 예를 들어, 할로겐 공공 및 A 자리 공공, 납-할로겐 역위치, 할로겐 틈새와 같은 특정 점 결함은 비방사 손실을 유발할 수 있습니다. 할로겐 공공은 양전하를 띤 자리를 형성하여 밴드 갭에 결함 상태를 도입함으로써 전자를 포획하고 정공을 중화시켜 트랩 보조 전자-정공 재결합을 유발하며, 이는 소자 효율을 크게 저하시킵니다.
우 et 알.은 자외선 광전자 분광법을 이용하여 메틸암모늄 납 요오드화물 페로브스카이트 박막에서 이러한 트랩의 존재에 대한 직접적인 증거를 제시한 바 있다. 반대로, 환경에 할로겐이 과다하게 존재하면 할로겐이 풍부한 표면층이 형성되어 자체 패시베이션 효과를 일으키고, 엑시톤 생성을 촉진하며, 방사 재결합 속도를 증가시킬 수 있다. 트랩에 의한 비방사 재결합은 특히 낮은 전하 밀도에서 발광 효율 손실을 유발하는 주요 요인이다. 트랩된 상태는 재결합을 촉진하는 것 외에도 이온 이동의 통로가 되어 소자 성능 저하를 더욱 악화시킬 수 있다. 또 다른 주요 문제는 페로브스카이트 발광 다이오드에서 전하 주입의 불균형으로 인해 계면에 전하가 축적되어 비방사 재결합과 심각한 발광 소멸을 초래하는 것이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 전자 수송층과 정공 수송층 사이의 전하 이동도를 균형 있게 조절하는 것이 페로브스카이트 발광 다이오드 내에서 균형 잡힌 전하 주입을 보장하는 효과적인 전략으로 입증되었다. 더욱이, 전기장에 의한 이온 이동은 이러한 문제들을 악화시켜 광전류 이력 현상, 전류-전압 이력 현상, 소자 극성 전환, 비정상적으로 높은 정적 유전 상수와 같은 이상 현상을 초래합니다. 이온 이동은 트랩 상태의 형성 및 활성화를 더욱 심화시켜 소자 성능에 미치는 악영향을 증폭시킵니다.
연구팀은 이전에 염화콜린과 같은 유기염화물을 이용한 패시베이션이 페로브스카이트 LED에서 이온 이동을 효과적으로 억제하고 트랩 상태를 감소시켜 스펙트럼 안정성과 소자 성능을 향상시킬 수 있음을 입증했습니다. 최근 연구들은 트랩 상태 및 이온 이동 감소를 통해 소자 효율을 향상시키는 결함 패시베이션 전략의 효과를 더욱 확인했습니다. 예를 들어, 쉬 et 알.은 유기염화물 엔지니어링을 통해 색 안정성이 뛰어난 딥 블루 페로브스카이트 LED를 구현했는데, 핵심은 트랩 상태 및 이온 이동 감소였습니다. 마찬가지로, 윤 et 알.은 청색 세슘 납 브롬화물 페로브스카이트 LED에서 이온 이동 및 트랩 상태가 제기하는 문제점을 지적하고, 결함 수준을 제어하고 포논 결합을 감소시키기 위해 하이드라진 하이드로브롬화물을 조성 엔지니어링에 사용하여 소자 효율을 향상시키는 방법을 제안했습니다. 그러나 이러한 연구들은 주로 재료 엔지니어링에 초점을 맞추고 있으며, 계면 캐리어 동역학을 직접적으로 탐구하거나 트랩 보조 재결합을 정량적으로 분석하지는 않습니다. 또한, 결함 비활성화 전략이 이온 이동을 억제하는 것으로 나타났지만, 전하 주입 균형에 미치는 영향은 심층적으로 연구될 필요가 있습니다.
대만 국립 청쿵대학교의 궈충팡(쭝-송곳니 궈) 연구팀은 어드미턴스 분광법을 이용하여 CH₃뉴햄프셔₃PbBr₃ 기반 페로브스카이트 발광 다이오드(주도의)의 트랩 상태, 계면 동역학 및 전하 운반체 동역학을 조사하고, 염화콜린 결함 패시베이션이 계면 전하 운반체 동역학을 어떻게 개선하는지 탐구했습니다. 이 기술은 소자의 전기적 특성을 분석하여 트랩 상태가 정전 용량, 전하 주입 및 재결합 과정에 미치는 영향을 밝혀낼 수 있게 해줍니다. 이는 소자 효율과 안정성 향상에 매우 중요합니다. 연구 결과, 효과적인 결함 패시베이션은 비방사성 재결합을 크게 억제하고, 이온 이동을 완화하며, 보다 균형 잡힌 전하 주입 및 수송을 보장하는 것으로 나타났습니다. 이러한 효과를 분석하기 위해 전압 의존성 정전 용량, 휘도-정전 용량-전압 관계, 주파수 의존성 정전 용량을 도출하고 평가했습니다. 이러한 분석 결과는 패시베이션 처리된 소자에서 트랩 밀도 감소, 이온 분극 억제, 방사 재결합 증가가 나타나며, 이는 계면 캐리어 동역학의 개선을 확인시켜 준다는 것을 보여준다. 주로 소자 성능 추세 및 부가적인 전기적 특성 분석에 초점을 맞춘 기존 연구들과 달리, 본 논문은 어드미턴스 분광법에 기반한 진단 분석 과정에 중점을 두었다. 분석을 주파수 분해능 응답 함수 및 바이어스 영역 매핑으로 확장하여, 전자 트랩 응답을 느린 이온 기여도와 명확하게 구분함으로써 전하 축적, 재결합 및 안정성에 대한 보다 기계론적인 설명을 제공했다.
